原文链接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c02507
二维(2D)结构卤化铅钙钛矿具有高电阻率、高离子迁移势垒和大的X射线吸收系数,是X射线探测的极佳候选材料。然而,2D钙钛矿的高毒性和长的层间间距限制了它们在高灵敏度X射线探测中的广泛应用。
目前,有大量研究工作将钙钛矿中高毒性的Pb替换为Ge。然而,当钙钛矿中MX6八面体的中心由Pb (6s2)变为较小的Ge (4s2)时,高度对称的八面体中键长约为3.17 Å的6个Pb-I键变为3个较短的Ge-I键(约2.74 Å)和3个较长的Ge-I键(约3.40 Å),导致八面体的晶格畸变严重,其对称性显著降低。其八面体的晶格畸变指数也从0.04 (PbI6)大幅增加到10.83 (GeI6)。由于GeI6八面体中存在严重的晶格应变,导致Ge基钙钛矿的结构不稳定,引起了人们对其光电应用可靠性的担忧。
基于此,公司钙钛矿材料与器件团队结合第一性原理计算和晶体结构设计,并基于晶格畸变自平衡的层间距调控策略获得了高稳定且毒性降低的2D钙钛矿单晶。由于该单晶具有高的稳定性、大的载流子迁移率-寿命积,因此使用该单晶制备的探测器实现了高的X射线探测性能,包括高达13488 μC Gy-1 cm-2的探测灵敏度、低至8.23 nGy s-1的检测限以及8.56 lp mm–1的X射线成像空间分辨率,以上性能参数均远优于高毒性的2D结构Pb基钙钛矿探测器。该工作为低成本开发低毒、高性能的X射线探测器提供了新的技术方案。该工作近日发表于国际著名期刊《Nano Letters》上。
以上工作得到了国家自然科学基金、陕西省重点研发计划、中国博士后科学基金、中央高校科研基金,英国威廉希尔公司官网优青项目、威廉希尔创新团队项目资助、陕西省科协青年人才基金和111项目等的支持。论文第一作者为公司硕士研究生梁雨倩,通讯作者为公司杨祖培教授、晁小练老师、刘生忠教授和刘渝城研究员。
撰稿:梁雨倩 刘渝城 审核:刘治科